近日,437ccm必赢国际崔小强教授在光催化分解水制氢领域方面取得新进展。研究成果以“A Twin S-Scheme Artificial Photosynthetic System with Self-Assembled Heterojunctions Yields Superior Photocatalytic Hydrogen Evolution Rate”为题,于2022年11月2日在线发表在《Advanced Materials》上。
设计模仿天然光合系统的异质结光催化剂一直是光催化制氢的一种有研究价值的方法。其中由还原性和氧化性光催化剂组成的S型异质结被认为是提高光催化性能比较有效的策略,与传统的 Z 型异质结相比,其内部电场、能带弯曲和库仑S型结构诱导的引力都可以促进电荷转移并提高光催化性能。但单结S型结构仍然存在一些缺点,例如弱相互作用和多相的结合困难。因此解决三种及以上不同催化剂的界面接触不良和长期载流子转移机制不明的瓶颈问题对于提升光催化剂的析氢效率是至关重要的。
图1:三元光催化剂的形貌表征
为了解决这个问题,本工作提出了一种新颖的“双 S 方案”,其结构由两种氧化型光催化剂和一种还原型光催化剂组成。通过形貌等多种表征证明,我们成功在锐钛矿 TiO2 纳米粒子和 H 掺杂金红石 TiO2 纳米棒之间插入二维石墨氮化碳纳米片,并形成了双S型转移机制的新型自组装结构。
图2:三元光催化剂的析氢性能
这种新结构产生的双S型转移机制,克服了传统异质结接触势垒大、晶格失配和电荷传输缓慢的局限性。该光催化剂表现出62.37 mmol g−1 h−1的优异光催化析氢速率,并且在365 nm处表现出45.9%的表观量子效率,这远远超过了大多数TiO2基半导体光催化剂。与此同时,制备的光催化剂展现出较优异的循环稳定性。
材料物理与化学专业博士研究生阮晓文为本文的第一作者。通讯作者为437ccm必赢国际崔小强教授、江苏大学能源研究院姜志锋教授与香港城市大学能源与环境学院助理教授Sai Kishore RAVI,该工作得到了国家自然科学基金面上项目的资助。
论文全文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202209141